通过长期的休整，治疗眼伤的濑文焚流（加濑亮 饰）终于跟着当麻（户田惠梨香 饰）重返离别已久的未详，只是此时来自公安部公安五课的市柳（でんでん 饰）和吉川（北村一辉 饰）握得实权，令濑文等人颇为气闷。与此同时，在市井算命的觉被一掌握瞬间移动才能的黑衣男子射杀，同时遇害的还有觉的警卫以及几名无辜市民。爸爸妈妈双双遇害而作为幸存者而且目睹了黑衣人实在容颜的少女久远望（谷村美月 饰）便成为对方追杀的目标。为了维护小望，未详同仁通力合作，并持续追索黑衣人的真面目以及其背面的诡计。在此期间，当麻也展现了其不为人知的SPEC。一场斗智斗勇的战役拉开了序幕……